近日,贵州大学材料与冶金学院特聘教授袁继理领衔的光/电催化研究小组,在硝态氮电合成氨的研究中取得了重要进展,成果以“Efficient Neutral Nitrate-to-Ammonia Electrosynthesis Using Synergistic Ru-Based Nanoalloys on Nitrogen-Doped Carbon”为题发表在国际顶级期刊Nano-Micro Letters (影响因子为36.3,中科院SCI一区TOP期刊)上。
电催化硝态氮合成氨,不仅为环境水体中有害物质硝态氮的资源化利用提供了可行路径,同时也为传统合成氨工艺提供了替代方案。然而,该反应一直受限于析氢反应的竞争激烈以及含氮中间体加氢步骤动力学缓慢且能垒高。
鉴于此,研究团队开发了一种选择性蚀刻策略,在多孔氮掺杂碳基底上构建了RuM(M=Fe、Co、Ni、Cu)纳米合金,并都展示了优异地合成氨的性能,其中RuFe合金在−0.1 V vs. RHE的低电位下实现了100%的法拉第效率和0.83 mg h−1 mgcat−1的产率。通过多种原位表征与理论模拟,系统地揭示了纳米合金的催化机理研究表明:纳米合金上钌原子与过渡金属原子协同作用,显著地降低了*NO2转化为*HNO2的能垒,从而增强了硝酸盐还原合成氨的能力,同时有效地抑制了H2生成。这项工作为高效的NH3电合成提供了强大的协同设计策略,并为开发用于可持续氮转化的先进多组分催化剂提供了通用框架。
该项目得到了国家自然科学基金、贵州大学SRT项目、贵州省基础研究计划重点项目等多个项目的资助。
图文:袁继理
一审:陈 沁
二审:刘其斌
三审:刘 剑