近日,贵州大学材料与冶金学院黄俊课题组在锌离子电池凝胶电解质的研究中取得了重要进展,成果以“Atomic-Level Regulating Zinc Chemistry by Sn Single-Atom/Carbon-Fibers Armed Gel Electrolyte for Highly Reversible Zinc Anode”(自然指数期刊,影响因子29.1,中科院一区,TOP期刊)上。我校材料与冶金学院是论文的第一完成单位,我校硕士研究生颜泽宇、杨宋为文章的第一作者,贵州大学黄俊副教授和南昌大学陈义旺教授为共同通讯作者。
锌离子电池(ZIBs)因其高体积容量、低氧化还原电位以及良好的安全性,被认为是替代锂离子电池用于大规模电化学储能系统最具潜力的候选之一。然而,仍存在诸多挑战,主要包括离子传输缓慢、电场严重畸变、惰性副产物积累以及锌阳极上枝晶生长等问题。因此,凝胶电解质作为一种有前景的“超越水系”电解质,通过兼顾固态电解质的机械性能与液态电解质的离子扩散行为,被提出以突破ZIBs中的上述障碍。但是,尽管在凝胶电解质设计方面,通过聚合物网络的分子工程、离子传输路径以及界面环境等方面取得了显著进展,但从原子尺度的亲锌活性位点角度精确调控锌的迁移仍面临挑战。因此,锌的成核与早期生长仍可能出现空间不均匀,不利于持续抑制枝晶形成。
鉴于此,贵州大学黄俊副教授课题组设计并提出一种策略,将负载锡单原子(Sn SAs)的碳纤维(CFs)作为填料引入聚丙烯酰胺(PAM)凝胶电解质(PAM/CFs@Sn),利用原子级亲锌的Sn单原子位点调控锌离子迁移,从而构建高性能锌阳极。具体而言,将CFs作为功能填料引入PAM凝胶电解质,有助于促进Zn2+通量更加均匀,并实现电荷分布更一致,从而减轻电场畸变。同时,Sn单原子作为亲锌活性位点,提供丰富且均匀的活性中心,降低Zn2+迁移能垒。结果表明,PAM/CFs@Sn凝胶电解质表现出最高的Zn2+吸附能,其电化学性能也优于其他凝胶电解质。组装的Zn||Zn对称电池在0.5 mA cm-2、0.5 mAh cm-2条件下,展现出高达0.89的Zn2+迁移数和超过3740小时的优异循环稳定性。此外,Zn||Cu电池在1480小时以上仍保持高达99.5%的库仑效率。这项工作将单原子调控策略引入凝胶电解质,为开发高性能锌离子电池提供了新思路。

该研究得到了国家自然科学基金、贵州省科技厅基金项目、贵州省教育厅基金项目等的资助。
一审:陈 沁
二审:赵 飞
三审:刘 剑