近日,贵州大学材料与冶金学院黄俊课题组在锌离子电池电解液的研究中取得了重要进展,成果以“Atomic-Level Regulating Layer-by-Layer Zinc Deposition by High-Entropy Single-Atoms Electrolyte Additive”(自然指数期刊,影响因子29.1,中科院一区,TOP期刊)上。我校材料与冶金学院是论文的第一完成单位,我校硕士研究生刘修德为文章的第一作者,贵州大学黄俊副教授和南昌大学袁凯教授为共同通讯作者。
锌离子电池(ZIBs)因其高体积容量、低氧化还原电位以及良好的安全性,被认为是替代锂离子电池用于大规模电化学储能系统最具潜力的候选之一。然而,固-液界面处不规则且非平面的金属锌电沉积,长期以来一直是高能量密度ZIBs备受关注的问题。根据经典的晶体生长理论,在沉积过程中金属离子运输缓慢会导致界面金属离子迅速耗尽,从而引起界面过饱和度急剧上升,进而诱发枝晶生长。目前,已提出多种策略来改善Zn2+迁移动力学,但大多数已报道的Zn2+传输通道设计局限于电极/电解液界面附近,缺乏对电解液体相中离子迁移的协同调控,难以实现从体相到界面的整体动力学优化。
鉴于此,贵州大学黄俊副教授课题组设计并合成了微孔高熵单原子碳纳米颗粒(CuNiMnCoIr/CNs),并将其作为添加剂引入ZnSO4电解液中,以加速Zn2+迁移动力学、缓解界面浓差极化,并在原子尺度调控锌化学。原子级分散的多金属位点在固-液界面为Zn2+去溶剂化构建了高度可调的局部电子微环境,而微孔碳骨架则在体相电解液中提供高效的Zn2+传输路径。这种协同调控显著加速了Zn2+迁移,缓解了界面Zn²⁺耗尽和局部过饱和,并实现了锌的逐层沉积。此外,微孔碳骨架构建了限域H2O环境,可扰动局部氢键网络并削弱Zn2+-H2O相互作用,从而降低Zn2+去溶剂化能。得益于这些优势,含CuNiMnCoIr/CNs添加剂的Zn//Zn对称电池实现了高达0.89的Zn2+迁移数,并在5 mA cm-2,1 mAh cm-2下稳定循环超过4000小时。即使在50 mA cm-2下,该电池也能稳定运行超过800小时,累积沉积容量高达20 Ah cm-2。这些发现可能为挑战先进水系金属离子电池的界面化学提供新的思路。

文章信息:
Xiude Liu, Jinlong Zhang, Fusheng Luo, Zeyu Yan, Junkai Zhu, Yifei Zhang, Kai Yuan,* and Jun Huang*, Atomic-Level Regulating Layer-by-Layer Zinc Deposition by High-Entropy Single-Atoms Electrolyte Additive. Adv. Mater. 2026, DOI:10.1002/adma.75467.
该研究得到了国家自然科学基金、贵州省科技厅基金项目、贵州省教育厅基金项目等的资助。
图文:黄 俊
一审:陈 沁
二审:赵 飞
三审:刘 剑